北京高压科学研究中心研究员吕旭杰与杨文革带领团队,选择一种具有独特晶格畸变的二维钙钛矿材料(HA)2(GA)Pb2I7作为研究对象,利用高压同步辐射X射线衍射等原位测试技术,对其激子产生、缺陷俘获和复合的行为与发光效率之间的关系进行了系统研究。相关成果日前发表于《德国应用化学国际版》。
实验发现,随着压力的升高,该材料的激子缺陷俘获显著减少。当压力达到1.6吉帕(GPa)时,激子缺陷态完全消失,荧光强度获得了12倍的增幅。原位结构表征揭示了压力改变对晶格畸变的调控效果:晶格收缩使声子硬化,从而降低了激子—声子相互作用,抑制了激子缺陷态的产生,大幅减小非辐射复合途径,从而提升其发光效率。
此外,该研究还首次报道了在卸压过程中一个不可逆的奇特相变过程,并发现了一个新的黄色非晶相。该黄色非晶相的带隙会在卸压过程中不断增大。有趣的是,当压力降低到1.5 GPa时,不发光的黄色非晶相会在激光照射下逐渐转变为发光的橙色相。该团队利用这一现象在金刚石对顶砧压腔内的样品上激光雕刻了“HP”字样。当压力完全释放后,黄色非晶相会自发地转变为橙色相,其发光效率较压力处理前的样品提升了100%。进一步的结构表征与光谱分析结果显示,该相具有更高的晶体学对称性和更少的激子缺陷态。
原标题:二维钙钛矿发光性能随压力加大而提升